Mulligan sinh tại Westminster, Luân Đôn, Anh.[1][3] Cha cô, Stephen, là người gốc ở Liverpool, còn mẹ cô, Nano (nhũ danh Booth), là một giảng viên quê ở Llandeilo miền tây xứ Wales.[4] Ông cụ của cô là người Ireland nhập cư.[5] Cô có người anh tên Owain.

Carey sống ở Đức tới khi lên 8 tuổi vì lúc đó người cha làm quản lý cho khách sạn InterContinental.[6] Mulligan từng nói lòng yêu mến và niềm đam mê diễn xuất của mình đã bắt đầu nhen nhóm từ khi cô học ở trường cũ Woldingham, nơi cô đã tham gia một vai diễn trong vở Sweet Charity của trường vào năm học cuối cùng của cô.